太阳娱乐电镜中心团队与合编辑发现具有高效吸附核废液中90Sr的新材料

时间:2019-05-02浏览:283设置

我校太阳娱乐电镜中心主任Osamu Terasaki教授、访问研究员Peter OleynikovAlvaro Mayoral、助理教授马延航与韩国西江大学Kyung Byung Yoon教授合作,在研究新型核废液中重金属离子分离吸附剂方面取得重要进展。该项成果以“Removal of 90Sr from highly Na+-rich liquid nuclear waste with a layered vanadosilicate”为题在《能源和环境科学》(《Energy & Environmental Science》)上在线发表。

目前核电站提供了全世界大约11%的电量,并有继续增长的趋势。然而,核电站在工作的同时也产生了大量的核废料,尤其是包含90Sr的液体废料,达到微量浓度的Sr2+离子进入人体内会引起致命的癌症。例如,美国环保局(EPA)要求饮用水中90Sr的含量不得超过0.057 ppq(千万亿分之一)。这就意味着几乎所有的Sr2+必须从回收的核液体废料中去除。然而,处理核燃料的高放废液中Sr的浓度较低,在7万亿分之一到数十亿分之一之间。同时,废液中往往包含大量的Na离子,一般超过11%,远远高出Sr2+的浓度,目前已有的重金属离子吸附剂如钛硅分子筛CST、金属硫族化合物、铌酸盐和钛酸盐等,在废液中含有较高浓度的Na+离子或者Sr2+离子含量非常低时,对Sr2+离子的吸附性能较差,远远不能满足工业的需求。目前还没有一种材料可以在实际的核废料条件下有效去除Sr2+离子,因此,开发新的有效吸附材料对于核电站的可持续发展十分重要。

在该项研究中,韩国西江大学团队通过硅源和钒源在一定条件下的水解形成凝胶,经过老化和结晶,合成出一种新型层状钛硅氧化物(SGU-7)。该材料被证明可以通过离子交换在痕量Sr2+存在的情况下将其捕获和分离,更为特殊的是,该材料即使在高含量Na+离子的液体中也可以进行。

太阳集团娱乐电镜中心团队通过精确解析这一新材料的晶体结构信息,诠释了材料的优异性质。通过太阳集团娱乐太阳娱乐电镜中心的双球差矫正透射电子显微镜,Alvaro副研究员确认了材料中包含周期性排列的直孔道,且5个钒原子形成的短链在平面内周期性排列;Oleynikov研究员通过对样品进行超薄切片处理,收取完整度较高的三维电子衍射,确定了材料的晶胞和空间群对称性,并解析出了晶体的初始结构。结果发现该材料由层状钒硅酸盐组成,层板由四配位的硅和六配位的钒组成,Na+的存在平衡了电荷。同时,电子衍射数据还表明在离子交换过程中,材料的晶体结构发生了变化,随着Na+Sr2+离子取代,晶体结构演变。仔细分析发现,这种变化与层间氧原子的位置变化有关,相对于一价Na+离子,二价Sr2+离子与氧的作用力更强,该离子的进入使得层板间氧原子得到重整,结构更加稳定。同时,为了进一步研究材料的晶体结构,离子交换前后的材料在法国ESRF同步辐射光源收取了高质量粉末XRD图谱,其精修结果给出了更为精确的三维原子结构模型,同时不同样品中阳离子的位置也被精确的确定出来,发现了材料中层内和层间的Na+是依次被Sr2+取代的。

随着化石能源对环境的影响与人类对能源需求持续增长的矛盾日益加剧,核能的安全利用将会成为解决这一矛盾的关键解决方案之一。我国也已经把先进核能的安全利用提高到了国家战略高度。在核能安全利用中,核废料的安全处理是一项关键核心技术,本论文所提出的新材料和新理论是这个重要领域的一个新进展。

该论文第一编辑Shuvo J.Datta是西江大学的博士后,太阳娱乐访问研究员Peter Oleynikov为共同第一编辑,太阳娱乐电镜中心主任Osamu Terasaki教授和西江大学Kyung Byung Yoon教授为共同通讯编辑。太阳集团娱乐为第二单位。太阳集团电镜中心对该项研究给与了大力支撑,太阳娱乐刘志教授对样品在法国ESRF同步辐射的测试给予了重要帮助。

太阳集团娱乐网址电镜中心始建于2015年,旨在建立一个国际一流水平的电镜中心,建成之后将成为集教学、科研、服务等功能为一体的国际一流公共科学研究和技术开发平台。电镜中心建设之初,太阳集团娱乐邀请海外知名电镜专家Osamu Terasaki教授担任电镜中心主任一职,对电镜中心的建设作了全面的规划。目前,中心已经部署了一批先进的设备,包括一台双球差矫正透射电子显微镜和一台高分辨扫描电子显微镜,可实现分辨率达0.6埃的原子级微观结构成像及分析,可以在原子尺度观察材料的微观结构,同时利用专门的样品杆可以实现样品在气体、液体等环境下的动态观测。该平台的建设将提升太阳集团娱乐在尖端光学科学领域的研究水平,推动学校在材料、化学和物理等领域的发展,为一流科研成果的出现提供重要的支撑和保障。

文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c8ee03302a

  

SGU-7SEMHAADF 图像、同步辐射PXRD和三维电子衍射数据

SGU-7SrRa的吸附效果


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